鈉離子電池因其環境友好性、成本優勢和良好的電化學兼容性，在大規模儲能領域展現出廣闊的應用前景。然而，鈉離子電池的實際應用仍面臨兩大關鍵挑戰：相對較低的能量密度和潛在的安全隱患。特別是在高電壓工作條件下，電極/電解液界面會發生不可控的副反應，伴隨電解液的氧化分解，導致界面穩定性急劇下降。這種不穩定的界面不僅加速了電解液的持續消耗，還會引發電極材料的結構退化，最終造成電池容量的快速衰減和循環壽命的急劇縮短。更為嚴峻的是，傳統碳酸酯類有機電解液固有的揮發性、易燃性等缺陷，在熱濫用、電濫用或機械濫用條件下極易引發熱失控，導致燃燒甚至爆炸等嚴重安全事故。這些技術瓶頸已成為制約鈉離子電池產業化發展的關鍵障礙。因此，開發具有高電壓耐受性和本征阻燃特性的新型電解液體系，對于提升鈉離子電池的安全性能和電化學穩定性具有重要意義與價值。
針對上述問題，西安交通大學電氣學院王鵬飛教授課題組基于對陰離子-陽離子間相互作用的調控，設計了一種具有高穩定性與高安全性的阻燃全氟電解液。當不同配位數的溶劑與鈉離子發生溶劑化作用時，有效降低了電解液的整體配位數，促進了陰離子在溶劑化結構中的聚集，從而在電極表面構造了陰離子衍生的富含NaF的高性能CEI界面。電化學性能測試、理論模擬計算與界面表征的結果共同證明，這種薄而穩定的電極/電解液界面能夠有效抑制電極與電解液之間的寄生反應，增強界面穩定性，并有利于鈉離子通過電極界面的快速傳輸。在保持出色阻燃特性的前提下，該電解液對Na0.95Ni0.4Fe0.15Mn0.3Ti0.15O2（NFMT）正極與硬碳（HC）負極均展現出優異的兼容性。當使用該電解液時，NFMT正極展現出高達169.7mA h g-1的放電比容量，并可以在1C倍率下穩定循環500圈。此外，NFMT//HC軟包電池在該電解液中也具有穩定的循環性，在0.5C倍率下循環100圈后，容量保持率高達86.8%。這項工作為高安全電解液的設計提供了有效的策略，并從溶劑化結構的角度提出了新的理論見解，對推動高安全性鈉離子電池的技術突破和商業化進程具有重要指導意義。
該研究成果以《阻燃電解液中陽離子-陰離子調控策略構建高安全長循環鈉離子電池》（Cation–Anion Regulation Engineering in a Flame-Retardant Electrolyte toward Safe Na-Ion Batteries with Appealing Stability）為題，發表在國際頂尖學術期刊《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。西安交通大學博士生馮意虎為本文第一作者，西安交通大學王鵬飛教授、鄭紅教授、劉夢婷助理教授，華中科技大學吉曉研究員為本文共同通訊作者。論文第一單位為西安交通大學電工材料電氣絕緣全國重點實驗室。
該研究工作得到國家自然科學基金、西安交通大學青年拔尖人才計劃、電工材料電氣絕緣全國重點實驗室、江蘇聚烽新能源科技有限公司、中國科學技術協會、陜西省“高層次人才引進計劃”以及西安交通大學思源學者等經費資助。表征及測試工作得到西安交通大學分析測試共享中心的支持。
文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c18326
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